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美高梅网上注册平台在硒吩类聚合物太阳能电池受体材料领域取得进展


近日,北京理工大学化学与化工学院王金亮教授团队首次合成了一系列A-DA'D-A型非富勒烯小分子受体材料(S-YSS-Cl、A-WSSe-Cl和S-WSeSe-Cl),通过逐步增加硒吩环的数目并结合不对称分子骨架的协同策略,精准的调控和优化了硒吩类聚合物太阳能电池薄膜的形貌和器件性能参数,获得了高达17.51%的光电转换效率。相关成果以“Synergistic Strategy of Manipulating the Number of Selenophene Units and Dissymmetric Central Core of Small Molecular Acceptors Enables Polymer Solar Cells with 17.5% Efficiency”为题,发表在国际化学顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》(2021,  60 , 19241-19252)上。化学与化工学院博士生杨灿为该论文的第一编辑,化学与化工学院王金亮教授和安桥石特别研究员为共同通讯编辑,北京理工大学为唯一通讯单位。论文的合编辑还包括化学与化工学院张绍文教授和韩国高丽大学的Han Young Woo教授。

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图1 硒吩类受体材料的分子结构、晶体堆积和太阳能电池性能之间构效关系图

环境污染和能源危机是当今世界面临的两大难题,开发和利用高效率清洁能源是国家能源战略中亟需解决的重大科知识题。聚合物太阳能电池凭借其重量轻、机械柔性高、半透明、易于卷对卷印刷等优点,近年来在高效率清洁能源材料领域引起了广泛关注。非富勒烯小分子受体材料因能更好地吸取长波和优化的化学结构,增强了器件参数的平衡,从而显著提高了聚合物太阳能电池的光电转换效率。与噻吩类小分子受体材料相比,含有硒吩及其衍生物的受体材料经常表现出吸取光谱红移和电荷传输能力强的优点,使其在实现更高性能方面具有更多的可能性。但材料合成具有一定的挑战,此前基于高效率的硒吩类受体材料体系的研究报道相对较少。同时,如何通过解析分子化学结构、聚集形态特征(如单晶分子堆积和相分离)、理解其与宏观器件性能之间的关系,开发新型给受体材料,进而制备出高效率的聚合物太阳能电池,是目前科研人员一直关注和致力于解决的关键性科知识题。

针对上述基础问题和重大需求,近年来,王金亮教授团队联合国内外课题组,采用简便高效的合成策略,开发了多种高效率的有机小分子给受体材料体系和电池器件,在多氟代宽带隙D-A-D型小分子给体材料体系及其在三元器件中的应用( J. Am. Chem. Soc. 2016 ,   138,  7687; Adv. Funct. Mater.  2016,  26 , 1803; Joule,  2019 , 3 , 846; Adv. Funct. Mater. 2015,  25 , 3514等)、A-D-A型噻吩并硒吩或苯并二硒吩类光伏小分子受体材料体系( ACS Energy Lett.,  2018,  3 , 2967等)、高效率全小分子类太阳能电池器件( Energy Environ. Sci. 2021,  14 , 3945等),基于机器学习的高效率受体材料的预测和筛选( Energy Environ. Sci. 2021,  14 , 90; J. Mater. Chem. A ,2021, 9 , 15684等)等方面取得了一系列研究进展。

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图2 聚合物太阳能电池的器件结构(左图);基于单个硒吩环的非对称结构A-WSSe-Cl与其他已报道硒吩类的受体材料的光伏器件结果对比统计图(右图)。

为了实现更高效率的硒吩类受体材料体系,王金亮教授团队最近合成了一系列对称或不对称的A-DA'D-A型含不同硒吩环数目(0、1、2)的小分子受体材料(S-YSS-Cl、A-WSSe-Cl和S-WSeSe-Cl) (见图1)。该团队系统地研究了这类新型硒吩类受体分子的光谱吸取、单晶堆积、光伏性能和共混膜形貌的协同效应和构效关系。研究结果表明,从S-YSS-Cl到A-WSSe-Cl再到S-WSeSe-Cl,纯相薄膜的光学带隙逐渐变窄和电子迁移率逐渐增加。复杂的单晶培养和结构解析研究表明,硒吩取代数量的增加导致分子间的π?π相互作用越来越强。此外,由于额外的S???N之间的非共价分子间弱相互作用的存在,与噻吩类似物S-YSS-Cl相比,A-WSSe-Cl与S-WSeSe-Cl晶体中含有更加有序且高效的三维互穿电荷传输通道。此外,当与常见聚合物给体材料PM6混合时,基于含有单个硒吩环的A-WSSe-Cl与PM6共混膜呈现出最佳的分子间堆积面和最有利的三维纳米纤维状互穿网络薄膜形貌,产生最高且最平衡的电荷迁移率。器件结果表明,基于不对称型分子结构A-WSSe-Cl的光电转换效率高达17.51%,明显优于基于对称型分子结构S-YSS-Cl(光电转换效率为16.73%)和S-WSeSe-Cl(光电转换效率为16.01%)的器件性能。值得注意的是,17.51%的光电转换效率是目前所报道的基于硒吩环取代的小分子受体材料的聚合物太阳能二元电池器件的最高性能之一(见图2)。这些结果表明,基于硒吩环取代的不对称型小分子受体在聚合物太阳能电池中有着巨大应用潜力。精准调制硒吩环取代的数量并结合不对称分子骨架的协同策略,可以有效的解决二元电池器件参数之间的平衡问题,实现了光电转换效率上的突破。这些都为合成更加高效率的A-DA’D-A型非富勒烯小分子受体材料体系提供了一种新策略。

文章全文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202104766

上述研究工作得到了国家自然科学基金项目、国家海外高层次人才青年项目、国家重点研发计划项目、北京理工大学特立青年学者计划等项目以及北京市光电转换材料重点实验室的支撑。学校分析测试中心提供了材料基本表征和有机薄膜光电器件测试平台方面的支撑。

此外,王金亮教授团队今年还报道了其他类型的含硒吩环的高效率聚合物太阳能电池光活性层材料体系,如高效率的基于二维共轭侧链修饰的苯并二硒吩类小分子受体材料( J. Mater. Chem. A , 2021, 9, 15665),基于单氯代区域异构化的端基修饰的噻吩并硒吩类小分子受体材料( J. Mater. Chem. C , 2021,  9 , 1923),结合骨架异构和核心区域异构化策略的含硒吩异构体小分子材料( ACS Appl. Mater. Interfaces , 2021, 10.1021/acsami.1c12028),以及基于二维共轭侧链修饰的苯并二硒吩类高效率聚合物给体材料体系( ChemSusChem , 2021, 10.1002/cssc.202101232)等。更多进展请关注王金亮教授团队网页。https://cce.bit.edu.cn/kyjgjktz/wjlktz/index.htm


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